KAUST AFM: MXene@COF 二維納米片的共價組裝與在鋰電的應用
文章信息
共價組裝二維MXene@COF異質結實現穩定性鋰金屬負極第一作者：Dong Guo (郭冬)通訊作者：Zhiping Lai (賴志平) 教授單位：沙特阿卜杜拉國王科技大學
研究背景
鋰金屬具有高比容量，低電位的特定，被視為鋰電池中最有前途的負極材料。然而，鋰枝晶的生長嚴重影響了鋰金屬負極的穩定性和電池的安全性。本文展示了一類二維異質結構組成的三維鋰金屬宿主材料，在實現無枝晶的鋰金屬沉積方面展示了獨特的優勢。
文章簡介
基于此，來自沙特阿拉伯國王科技大學（KAUST）的賴志平教授團隊，在國際知名期刊Advanced Functional Materials上發表題為“Covalent Assembly of Two-Dimensional COF-on-MXene Heterostructures Enables Fast Charging Lithium Hosts”的文章。該文章指出，通過將二維共價有機框架(COF)共價生長在導電的超薄二維MXene納米片上，實現了一種新型的二維有機/無機異質納米片結構。實驗表明，這種大量的納米級的二維COF上孔道，在調控鋰離子在整個電極上的均勻的傳遞起到重要作用。同時，MXene的高電子導電性提升了鋰離子在整個電極上的沉積動力學，避免了電荷積累。并且，理論計算結合動力學分析表明，COF 孔道內的C=N基團在放電過程中經歷了一定程度的鋰化。這種在鋰沉積之前的鋰化，使整個多孔納米片具有良好的親鋰性，從而實現了極低的鋰成核過電位。
本文要點
要點一：基于MXene的二維界面多孔的MXene@COF納米片的合成。本文首次報道了在二維導電MXene上共價生長二維COF的可能性。首先利用水解反應，對MXene 表面氨基化。隨后通過調控席夫堿反應，實現了COF-LZU1在MXene上的均勻生長。
圖1. MXene@COF異質結構的合成示意圖和相關納米片的形貌表征。
圖2. （a-d）MXene@COF異質結構的結構及物性表征。(e-f) 由MXene@COF異質結構形成的三維Li宿主的孔結構表征。
要點二：探索了MXene@COF中鋰離子傳輸和沉積的動力學機制引入的COF孔道對電極上的鋰離子實現了分子水平上的均勻分布，這對無枝晶鋰沉積具有決定性作用。同時，理論計算和循環后的電極表征分析表明，生長在MXene表面上的COF孔道在鋰沉積過程中有一定的鋰化作用。這一過程實現了更低的成核過電位，從而實現了在大電流密度下，避免了鋰離子的電荷積累，從而實現了快充而又無鋰枝晶的生長。
圖3. （a-d）鋰離子在3D MXene@COF上的沉積動力學行為分析。（e-h）鋰離子在不同宿主材料中沉積形貌的對比。
通過電化學分析表明，鋰離子在MXene@COF納米片上的沉積具有極小的成核過電位和沉積過電位。這兩個較小的電位證實了鋰離子在這種框架內的傳輸動力學優勢，為無枝晶的鋰沉積提供了重要支撐。
圖4. （a-b）鋰離子在MXene和COF納米片上的傳遞路徑計算分析。（c-f）鋰離子在Cu (c-d)和MXene@COF上的沉積相場模擬。
要點三：構建了基于Li/MXene@COF的優異的Li-S和Li-LFP鋰金屬全電池。以鍍Li的Li/MXene@COF為負極，以硫和磷酸鐵鋰分別為正極，實現了全電池的組裝。兩種全電池均表現出良好的循環穩定性。比如，Li/MXene@COF||S電池在有限的鋰含量的條件下，可以穩定循環150圈，并且比容量維持在了750 mAh/g，表面構建穩定的鋰負極對全電池的性能具有重要意義。
圖5. （a-）Li/MXene@COF對稱電池的循環性能表征。（f-h）以Li/MXene@COF作為負極組裝的Li-S和Li-LFP全電池循環性能
文章鏈接
Covalent Assembly of Two-Dimensional COF-on-MXene Heterostructures Enables Fast Charging Lithium Hostshttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202101194
通訊作者介紹
賴志平 教授。2009年至今在沙特阿卜杜拉國王科技大學工作。研究工作涉及多孔材料和膜過程在分離，電化學能源轉化等多個方向的應用。近年來發表高水平SCI論文多篇，包括Nature Nanotechnology, JACS, Advanced Materials, Energy&Environmental Science, Advanced Functional Materials, Nature Communications, Nano Energy, ACS Nano等等。現在擁有由research scientist, postdoc and PhD student 組成的近20余人的研究團隊。
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