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一、文章概述

盡管用于高性能電池和超級電容器的Ti3C2Tx (MXene)電極的研究和開發(fā)不斷取得進(jìn)展，但負(fù)離子在電化學(xué)儲能中的作用以及它們在正電壓作用下插入MXene薄片的能力尚未闡明。在發(fā)現(xiàn)MXene電極十年后，關(guān)于在堆疊的MXene電極中插入陰離子的可能性的信息仍然受到質(zhì)疑。由于Ti的陽極氧化嚴(yán)重限制了其在稀釋水溶液中的正電位穩(wěn)定范圍，因此在濃縮水溶液和非質(zhì)子電解質(zhì)中也評價了陰離子插入的可能性。為了解決這個問題，作者在高濃度的LiCl和LiBr電解質(zhì)中進(jìn)行了帶有耗散監(jiān)測(EQCM-D)的原位重量電化學(xué)石英晶體微天平測量，這使得MXene電極的工作范圍向正電位顯著擴(kuò)展。此外，鹵素是最小的陰離子之一，與多原子陰離子相比，應(yīng)該更容易插在MXene層之間。根據(jù)正電壓范圍內(nèi)的質(zhì)量變化和互補(bǔ)密度泛函理論計(jì)算，證明MXene不太可能在電容儲能感興趣的電位范圍內(nèi)插入陰離子物種。這可以用官能團(tuán)終止的Ti3C2Tx薄片上的強(qiáng)負(fù)電荷來解釋。

二、圖文導(dǎo)讀

圖1.MXene電極在稀釋和濃縮LiCl (a)和LiBr (b)電解質(zhì)溶液中以10 mV/s測量循環(huán)伏安圖。藍(lán)色箭頭表示集中系統(tǒng)中電極的OCV。

圖2.MXene電極在濃LiCl (a)和LiBr (c)電解質(zhì)溶液中以20 mV/s進(jìn)行第一次循環(huán)。在LiCl和LiBr中測量到的相應(yīng)頻率變化分別顯示在(b)和(d)中。用箭頭表示掃描方向和相關(guān)的頻率變化。

圖3.(a) MXene電極在濃LiCl(溶解在H2O和D2O中)和LiBr電解質(zhì)溶液中20 mV/s的循環(huán)伏安圖。(b d)飽和LiBr、LiCl和LiCl在D2O中的三次到九次泛音階的頻率和耗散隨時間的變化分別為(b) (d)。理論頻率變化用黑色虛線表示。

圖4.LiBr、LiCl (H2O)和LiCl (D2O)的離子密度隨電荷密度的變化。由法拉第方程計(jì)算出的離子居數(shù)變化用黑色實(shí)線表示。

圖5.(a)電位掃描時測量的2θ值在0.3到0.5 V (vs Ag/AgCl)之間的變化。(b) MXene電極d間距的相應(yīng)變化。

圖6.(a)在1 M LiPF6中循環(huán)的Ti3C2電極在EC:DMC中的CV響應(yīng)。黑色箭頭表示掃描方向。(b)電位掃描時記錄的頻率變化。理論頻率變化顯示為一條黑色虛線。

三、全文總結(jié)

該實(shí)驗(yàn)和理論研究提供了證據(jù)，證明在報(bào)道的0.3到+0.5 V電壓范圍內(nèi)，MXenes不能電化學(xué)地插入陰離子。這一發(fā)現(xiàn)揭示了之前發(fā)表的由Lin等人3和Jackel等人進(jìn)行的XRD和膨脹法研究。顯示了MXene層在正電位作用下的收縮，而不是預(yù)期的擴(kuò)展。根據(jù)作者的觀察，MXene層的電負(fù)性表面終止器禁止陰離子插入，這種收縮可能是由于進(jìn)一步提取自發(fā)插入/吸附的陽離子而產(chǎn)生的。由于 MXenes可以有效地承載更大的陽離子和分子，例如 Cs+ 和四甲基銨，其半徑與 Cl− 或 Br− 的半徑相當(dāng)或更大，似乎靜電排斥是排斥陰離子的主要原因，這一點(diǎn)通過理論計(jì)算得到了支持 。目前的研究結(jié)果表明，MXene薄片表面工程形成正電荷終端可能使負(fù)離子可逆插入MXene電極。另一方面，Ti3C2Tx可作為陽離子交換膜，應(yīng)用于水處理、電池隔板和電容去電離電極。

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