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隨著現(xiàn)代社會(huì)的發(fā)展，柔性可穿戴電子設(shè)備引起了越來(lái)越多的關(guān)注。由于其獨(dú)特的二維形貌、可調(diào)控的表面官能團(tuán)、類金屬的導(dǎo)電性及良好的親水性，MXene被認(rèn)為是制備柔性超級(jí)電容器和二次電池的理想電極材料。真空抽濾法是制備柔性MXene膜最常用的方法，但是二維MXene片層的緊密堆疊影響了離子的傳輸和活性位點(diǎn)的有效利用，導(dǎo)致MXene膜電極的電化學(xué)儲(chǔ)鋰性能較差。因此，避免/減少M(fèi)Xene片層的有序堆疊，調(diào)控MXene的層間結(jié)構(gòu)，對(duì)改善MXene膜電極的電化學(xué)性能具有重要的意義。

Enhanced Ionic Accessibility of Flexible MXene Electrodes Produced by Natural Sedimentation

Ning Sun, Zhaoruxin Guan, Qizhen Zhu, Babak Anasori, Yury Gogotsi*, Bin Xu*

Nano‑Micro Lett.(2020)12:89

https://doi.org/10.1007/s40820-020-00426-0

本文亮點(diǎn)

1. 提出一種簡(jiǎn)單高效制備柔性MXene膜電極的策略：自然沉降法。

2. 所制備的MXene膜電極具有大的層間距，能夠有效改善層間的離子傳輸，提高材料的電化學(xué)性能。

3. 相比于傳統(tǒng)真空抽濾法制備的MXene膜電極，自然沉降法制備的MXene膜電極表現(xiàn)出高的儲(chǔ)鋰容量和良好的循環(huán)、倍率性能。

內(nèi)容簡(jiǎn)介

北京化工大學(xué)徐斌教授團(tuán)隊(duì)和美國(guó)德雷塞爾大學(xué)Yury Gogotsi教授團(tuán)隊(duì)針對(duì)MXene膜電極內(nèi)納米片層緊密堆疊嚴(yán)重影響電化學(xué)性能的問(wèn)題，提出了一種通過(guò)自然沉降法制備柔性自支撐MXene膜電極的新策略。相比于傳統(tǒng)真空抽濾法制備得到的MXene膜電極，自然沉降法制備的MXene電極的層間結(jié)構(gòu)更加疏松，層間距更大，離子在層間的存儲(chǔ)和傳輸性能得到顯著改善。將自然沉降法制備的柔性自支撐Ti₃C₂T_x MXene膜電極用作鋰離子電池負(fù)極，其可逆容量可達(dá)351 mAh/g，遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)真空抽濾法制備得到的MXene膜電極(145 mAh/g)，同時(shí)還表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性(1000周循環(huán)后容量基本無(wú)衰減)和倍率性能。

圖文導(dǎo)讀

I 柔性自支撐MXene膜電極的形貌結(jié)構(gòu)表征

將含有10 mg MXene材料的水溶液稀釋至濃度分別為0.5、1和2 mol/L的溶液，在裝有Celgard 3501濾膜(直徑4 cm)的過(guò)濾裝置中靜置直至MXene膜干燥，得到自然沉降的MXene膜(分別命名為Nat-0.5、Nat-1和Nat-2)。將20 mL濃度為0.5 mol/L的MXene溶液采用傳統(tǒng)真空抽濾的方法抽濾、干燥得到的MXene膜(Vac-0.5)作為對(duì)照。如圖1所示，自然沉降法制備的電極表現(xiàn)出良好的機(jī)械柔性，同時(shí)，該電極的結(jié)構(gòu)較真空抽濾的MXene電極Vac-0.5更加疏松，厚度從Vac-0.5的3.31 μm增加到Nat-0.5的4.05 μm(增加~22%)，XRD圖譜中(002)峰向低角度偏移，表明層間距增加(14.06/12.20 Å vs. 14.76/12.56 Å)。在自然沉降過(guò)程中，MXene溶液濃度越小，所得到的MXene薄膜電極厚度越大，(002)晶面的層間距也越大。

圖1. (a，b) Nat-0.5的數(shù)碼照片；(c) Nat-0.5和(d) Vac-0.5的截面SEM圖；(e，f) Vac-0.5，Nat-2，Nat-1和Nat-0.5的XRD譜圖。

II MXene膜電極的電化學(xué)儲(chǔ)鋰行為

將真空抽濾和自然沉降的MXene膜分別裁為直徑10 mm的圓片，直接用作工作電極，組裝成鋰離子電池進(jìn)行CV和恒流充放電等電化學(xué)測(cè)試。如圖2所示，真空抽濾制備的MXene電極Vac-0.5的CV曲線在1.54/2.10 V和0.71/1.09 V處有兩組明顯的氧化還原電對(duì)，對(duì)應(yīng)鋰離子在不同層間距的MXene片層間的嵌入和脫出行為；而自然沉降法制備的Nat-0.5的CV曲線較真空抽濾的Vac-0.5發(fā)生了明顯的改變，兩組氧化還原電對(duì)有合并的趨勢(shì)，這是因?yàn)樵龃蠛蟮膶娱g距使得鋰離子的嵌入由一個(gè)依次進(jìn)行的過(guò)程轉(zhuǎn)變成同時(shí)進(jìn)行的過(guò)程。此外，大的層間距暴露了更多的活性位點(diǎn)，提高了鋰離子的存儲(chǔ)和傳輸性能，因此自然沉降法制備的MXene電極表現(xiàn)出高的儲(chǔ)鋰容量，其中Nat-0.5的可逆容量達(dá)到351 mAh/g，遠(yuǎn)高于Vac-0.5的可逆容量(145 mAh/g)。

圖2. (a，b) Vac-0.5和(c，d) Nat-0.5在掃速為0.1 mV/s下的CV曲線和在電流密度為30 mA/g下的充放電曲線。

III MXene膜電極的儲(chǔ)鋰機(jī)制

對(duì)放電后的MXene極片進(jìn)行形貌觀察和結(jié)構(gòu)表征，如圖3所示。與原始的極片相比，放電至0.01 V的Vac-0.5和Nat-0.5極片形貌沒有發(fā)生明顯變化，但是極片厚度分別增加了0.7 μm和0.08 μm。與Vac-0.5相比，Nat-0.5所增加的厚度基本可以忽略不計(jì)，說(shuō)明自然沉降法制備的MXene電極具有更好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。相應(yīng)地，XRD圖譜中的(002)峰在放電態(tài)向低角度偏移，表明由于鋰離子的嵌入，MXene的層間結(jié)構(gòu)被撐開，層間距增加。

圖3. (a) Vac-0.5和(b)Nat-0.5放電后的截面SEM圖；(c，d) Vac-0.5和Nat-0.5極片放電后的XRD譜圖。

為了進(jìn)一步揭示自然沉降法制備的MXene電極儲(chǔ)鋰時(shí)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，對(duì)所制備的MXene電極進(jìn)行了變掃速CV測(cè)試(0.1~2 mV/s)，如圖4所示。利用冪律關(guān)系i = av^b分析電極的電荷儲(chǔ)存機(jī)制，根據(jù)擬合計(jì)算得到Nat-0.5的b值為0.854，表明儲(chǔ)鋰過(guò)程由表面反應(yīng)和擴(kuò)散行為同時(shí)控制；與Vac-0.5的0.785相比，Nat-0.5的b值更接近于1，表明Vac-0.5大的層間距和疏松的層間結(jié)構(gòu)使得表面非擴(kuò)散過(guò)程控制的儲(chǔ)鋰貢獻(xiàn)占比增加。此外，隨著掃速增加，非擴(kuò)散控制行為的占比逐漸增加，在掃速為0.1 mV/s時(shí)，Nat-0.5的非擴(kuò)散控制的電流貢獻(xiàn)為54.0%，當(dāng)掃速提高到2 mV/s時(shí)，非擴(kuò)散控制的電流貢獻(xiàn)占比增加至83.2%。

圖4. (a) Nat-0.5在0.1~2 mV/s不同掃速下的CV曲線；(b) 基于Nat-0.5氧化峰擬合得到的log(ν)-log(i)關(guān)系(紅色：~2.0 V的氧化峰；紫色：~1.5 V 的氧化峰)；(c) 在掃速為1 mV/s時(shí)，Nat-0.5的CV曲線中非擴(kuò)散控制行為的比例(陰影部分)；(d) Nat-0.5在不同掃速下的非擴(kuò)散控制行為的電流貢獻(xiàn)。

IV MXene膜電極的電化學(xué)性能

圖5對(duì)比了真空抽濾MXene電極和自然沉降MXene電極的循環(huán)和倍率性能。兩種方法制備的MXene電極均表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在50 mA/g的電流密度下經(jīng)過(guò)100周循環(huán)后，Nat-0.5的可逆比容量穩(wěn)定在266 mAh/g，Vac-0.5的可逆比容量為104 mAh/g。由于大的層間距和疏松的層間結(jié)構(gòu)有利于鋰離子的快速擴(kuò)散/傳輸，Nat-0.5表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能，在500 mA/g的大電流密度下，Nat-0.5的可逆比容量仍能保持115 mAh/g，顯著優(yōu)于Vac-0.5(53 mAh/g)。此外，Nat-0.5在大電流下仍保持良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在200 mA/g的電流密度下循環(huán)1000周，比容量幾乎沒有衰減，仍能保持在242 mAh/g。優(yōu)異的電化學(xué)性能和簡(jiǎn)單、高效的制備工藝使得自然沉降法制備的Ti₃C₂T_x MXene膜成為一種理想的鋰離子電池柔性負(fù)極。

圖5. 真空抽濾和自然沉降制備的MXene膜電極(a) 在50 mA/g電流密度下的循環(huán)性能，(b) 倍率性能和(c) 阻抗譜；(d) Nat-0.5在200 mA/g電流密度下的長(zhǎng)循環(huán)性能。

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