《JMCC》中山大學吳進：鹽滲透實現超穩定、高導電、拉伸和透明的離子凝膠，用于高性能溫度和應變傳感
【摘要】
離子水凝膠是制造可拉伸電子產品的有希望的候選者，但干燥和冷凍耐受性的不足嚴重限制了它們的應用。最近，中山大學吳進副教授團隊報告了一種簡便且通用的鹽滲透策略，用于制造具有出色的冷凍和干燥耐受性、高導電性和抗膨脹能力的水凝膠，可在廣泛的溫度范圍內進行靈敏的溫度和應變檢測。
【主圖導讀】
圖 1 鹽滲透過程和水凝膠表征。
(a)說明通過鹽滲透制備抗凍和抗干燥水凝膠的示意圖。(b) 50 wt% 溴化鋰滲透水凝膠的光學圖像。透過水凝膠清晰地觀察到屏幕上“可拉伸傳感器”的字樣。(c)厚度為 1.5 mm 的 50 wt 溴化鋰滲透水凝膠的透射光譜。(d) 說明電離的溴化鋰和水分子之間相互作用的卡通片。溶解的 LiBr 的水合作用使許多水分子固定在 Li+ 和 Br- 周圍，從而增強了抗干燥和抗凍能力。
圖 2 鹽滲透水凝膠的抗干燥特性。
(a) DN水凝膠在水和溴化鋰水溶液中浸泡3小時前后的電導率。(b) DN 水凝膠在水、飽和氯化鋰、飽和氯化鎂以及 30 wt% 和 50 wt% LiBr 水溶液中浸泡一天后的溶脹比 (W/W0) 變化。(c) 上述水凝膠在 25°C、40% RH 下放置 22 天時的重量比變化。 (d) 上述水凝膠在 25°C 和 40% RH 下儲存約 2 周時的相對電阻變化。 (e 和 f) 當暴露于 (e) 25 °C, 40% RH 和 (f) 70 °C, 90% RH 不同時間時，用不同 LiBr 濃度滲透的 LiBr 水凝膠的重量比變化。(g) 照片顯示 10 個水凝膠切片經去離子水滲濾后的形態變化； 30wt%、35wt% MgCl2、30wt%和45wt% LiCl；當在 25 °C、40% RH 下儲存 22 天時，分別為 30 wt%、40 wt%、50 wt% 和 60 wt% 的溴化鋰(h) 照片顯示 50 wt% LiBr 水凝膠在 (1) 0% 應變和 (2) 400% 應變下直接暴露于環境空氣一年后。
圖 3 鹽滲透水凝膠的抗凍特性。
(a) 用不同水溶液（50 wt% LiBr、飽和 KCl、LiCl 和 MgCl2）滲透 22 小時的水凝膠的 DSC 光譜。(b 和 c) 水凝膠的 DSC 光譜用不同的溴化鋰濃度滲透 22 小時 (b)，和 50 wt% 溴化鋰溶液滲透不同時間 (c)。還記錄了原始水凝膠的 DSC 光譜（a-c）以進行比較。(d) 使用 DSC 光譜實驗構建溴化鋰滲透水凝膠的相圖。(e) 未冷凍、漿液和冷凍凝膠的照片，分別通過將 50 wt%、40 wt% 和 0 wt% 溴化鋰水凝膠在 -78.5 °C 下儲存 2 小時獲得。(f) DN 水凝膠在浸入飽和 LiCl 和 30 wt% 和 50 wt% LiBr 水溶液之前和之后的冷凍和非冷凍水的比例。(g) 50 wt% LiBr 水凝膠在 (1) 0% 和 (2) 625% 應變下在 -78.5 °C 下儲存 2 小時后的照片。
圖 4 溴化鋰滲透水凝膠中水分子與各種分子/離子結合的 DFT 分析。
H2O 分子在 PAM (a)、κ-角叉菜膠 (b) 和 PAM/κ-角叉菜膠 (c) 上的優化結合構型。(d 和 e) Li+–H2O 和 Br-–H2O 團簇的優化結構。還顯示了相應的結合能和分子間距離。
圖 5 溴化鋰滲透水凝膠的溫度傳感特性。
(a)不同溴化鋰濃度下水凝膠的電導率與溫度曲線。(b) 不同溴化鋰濃度下溴化鋰滲透水凝膠的響應 (ΔG/G0%) 與溫度曲線。(c) 熱靈敏度與 LiBr 濃度的關系。(d) 不同溴化鋰濃度水凝膠的活化能。(e) 響應時間與溴化鋰濃度的關系。(f) 50 wt% LiBr 水凝膠對溫度的響應。
圖 6 溴化鋰滲透水凝膠的應變傳感特性。
(a)溴化鋰滲透水凝膠在 0%（頂部）和 200% 拉伸應變（底部）下的照片。(b)相對電阻變化與應變的關系。(c–e) 在 -20 °C 下儲存 1 天后對各種菌株的動態響應，包括 0.1–1% 的小菌株 (c)、2–6% 的菌株 (d) 和 20–180% 的菌株 (e)。（f 和 g）對 50% 應變重復加載和卸載 180 次循環的動態響應。(h) 應變傳感器的滯后。
圖 7 基于水凝膠的應變傳感器的實際可穿戴應用。
對面部表情“皺眉”和“開心”（a）、“香蕉”和“蘋果”的發音（b）和膝蓋彎曲（c）的響應曲線。插圖中的照片顯示了連接到人體相應位置的傳感器，這些位置用紅色框標記。
【總結】
團隊開發了一種簡便且通用的鹽滲透策略來制造用于溫度和應變雙重傳感應用的抗干燥、抗凍、高導電、透明和抗膨脹的水凝膠。系統研究和討論了鹽類、濃度和浸泡時間對水凝膠導電性、抗膨脹性、抗脫水性和抗凍性的影響。在各種鹽和濃度中，發現 50 wt% 溴化鋰水溶液最有效地提高了水凝膠的干燥和冷凍耐受性。重要的是，通過 DFT 理論計算揭示了溴化鋰滲透水凝膠的抗干燥和抗凍作用的潛在機制，揭示了穩定的 Li+-H2O 和 Br--H2O 簇的形成。此外，鹽的滲透也提高了水凝膠的導電性和抗膨脹能力。這也是首次將 LiBr 引入水凝膠以提高穩定性，使滲濾水凝膠即使在 -78.5 °C 下也能表現出極高的電導率（12 S m-1）、穩定性和拉伸性（高達 625% 應變）或環境空氣長達一年。
重要的是，團隊提出了基于具有高傳感性能的溴化鋰滲透水凝膠的溫度和應變多功能傳感器。該溫度傳感器具有高熱靈敏度 (2.54%/°C)、寬溫度檢測范圍 (-78.5 至 97°C) 和短響應時間 (53.6 s)。發現LiBr的濃度對靈敏度、響應速度和檢測范圍有很大影響。拉伸應變傳感器還表現出令人滿意的靈敏度 (GF = 5.25)、低 LOD (0.1% 應變) 和滯后、良好的重復性以及增強的穩定性和對彎曲和扭曲的不敏感性。受益于水凝膠顯著的抗凍性，即使在-20°C 下也能保持應變傳感能力，顯示出較寬的工作溫度范圍。當作為可穿戴設備集成時，這些特性使應變傳感器具有對各種生理信號（如面部表情、單詞發音和膝蓋彎曲）的實用感知能力。
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