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【摘要】

形成無縫接觸并能夠在電極-大腦界面進(jìn)行光學(xué)詢問的透明電極對于神經(jīng)科學(xué)研究具有潛在的重要意義。由于其優(yōu)異的生物相容性，絲水凝膠可以為透明神經(jīng)界面提供理想的平臺。然而，傳統(tǒng)的絲水凝膠太弱，難以與高導(dǎo)電和可拉伸的電子設(shè)備集成。
最近，浙江大學(xué)張韶岷研究員、南洋理工大學(xué)陳曉東教授團(tuán)隊(duì)報道了一種基于聚 (3,4-乙撐二氧噻吩): 聚苯乙烯磺酸鹽 (PEDOT:PSS) 和聚乙二醇化絲蛋白的透明且可拉伸的水凝膠電極。帶有聚（乙二醇）二縮水甘油醚 (PEGDE) 的聚乙二醇化絲蛋白將楊氏模量提高到 1.51–10.73 MPa，拉伸性從傳統(tǒng)的絲水凝膠 (<10 kPa) 提高到 400%。聚乙二醇化絲還有助于與 PEDOT:PSS 薄膜形成堅(jiān)固的界面，使水凝膠電極協(xié)同結(jié)合卓越的拉伸性 (≈260%)、穩(wěn)定的電氣性能 (≈4 個月) 和低薄層電阻 (≈160 ± 56 Ω)平方-1）。最后，電極促進(jìn)了有效的電記錄，并展示了無障礙光學(xué)詢問和大鼠腦成像的刺激。高度透明且可拉伸的水凝膠電極為神經(jīng)科學(xué)提供了實(shí)用工具，并為協(xié)調(diào)組織-電極界面鋪平了道路。相關(guān)論文以題為A Stretchable and Transparent Electrode Based on PEGylated Silk Fibroin for In Vivo Dual-Modal Neural-Vascular Activity Probing發(fā)表在《Advanced Materials》上。
【主圖導(dǎo)讀】

圖1 基于PEDOT:PSS和絲素蛋白的高透明、可拉伸和穩(wěn)定的水凝膠電極的設(shè)計。a) 顯示加入 PEGDE 在 SF (PSF) 上形成交聯(lián)和乙二醇單元的示意圖。b) 薄膜絲電極的形成。將 PSF 溶液倒在 PEDOT:PSS 上并使其蒸發(fā)。c) 形成的電極的橫截面圖，SF 鏈（黃色）穿過界面（P-PSF）。d) P-PSF 的形成。溶劑蒸發(fā)驅(qū)動絲膠束暴露其鏈，從而與 PSS 進(jìn)行更多的相互作用。e) 透明 P-PSF 電極的橫截面 SEM 圖像顯示 PEDOT:PSS 和 PSF 界面是互連的 (i);通過 EDX 分析 (ii) 表征的界面處的 N 分布表明，來自絲的 N 存在于 PEDOT:PSS 區(qū)域（虛線）中。f) 300-900 nm 光通過 PSF 和 P-PSF 的透射表明電極是高度透明的。插圖：水下透明電極在 0%（左）和 200%（右）應(yīng)變下的光學(xué)圖像證明了可拉伸性。g) 植入大鼠皮層表面的透明 P-PSF 電極網(wǎng)格。

圖2 PSF 的分子表征、機(jī)械性能和分子動力學(xué)模擬。a) 不同重量比PEGDE 處理的絲綢的FTIR 光譜顯示醚部分，b) 含有不同PEGDE wt% 的PSF 在水下的楊氏模量（黑色曲線）和拉伸性（玫瑰紅色曲線）。c) 在含和不含蛋白酶 XIV (1 U mL^-1) 的 PBS 溶液中的原始 SF 和 10 wt% PSF 的生物降解曲線表明 PSF 在 PBS 中是穩(wěn)定的并且是可生物降解的。誤差棒是 3 個獨(dú)立測試的標(biāo)準(zhǔn)偏差。d) 原始 SF（左）和 PSF（右）模型在水中的代表性快照顯示，與原始 SF 相比，PSF 包含更多的隨機(jī)線圈和匝數(shù)，使其能夠延伸和拉伸。e) 原始 SF 和 PSF 在水中二級結(jié)構(gòu)的定量分布證實(shí)了 (d) 中的視覺數(shù)據(jù)。f）原始SF和PSF的PEGDE結(jié)合位點(diǎn)處的13個殘基的溶劑可及空間面積（SASA）和SASA。

圖3 P-PSF 電極在潮濕環(huán)境中的電性能。a) 在水下測量的聚乙二醇化 SF (P-PSF)、PDMS (P-PDMS) 和 SEBS (P-SEBS) 上 PEDOT:PSS 電阻的相對變化。b) P-PSF、Pt-SEBS 和 Au-SEBS在低頻區(qū)域在 PBS 溶液中的阻抗和相位比較。c) P-PSF 在 10% 和 30% 應(yīng)變下的循環(huán)拉伸表明電極可以耐用超過 900 次循環(huán)。d) P-PSF 和 P-SEBS 在 1 × PBS 溶液中孵育 4 個月的 100 Hz的阻抗測量表明 P-PSF 高度穩(wěn)定，而 P-SEBS 顯示出八倍的增加。

圖4 大鼠光血栓形成急性中風(fēng)模型中神經(jīng)活動的原位表征。a) 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖。將玫瑰紅染料注入大鼠尾靜脈，通過我們在大鼠大腦上的透明電極傳送的激光（綠色）激活染料以誘發(fā)急性中風(fēng)。b) 在光血栓形成過程中植入 P-PSF 的大鼠的照片。c) 放置在大鼠大腦上的 P-PSF 電極的光學(xué)圖像，顯示該電極是透明且貼合的。d）在光血栓形成前后CH1-CH2、CH2-CH3、CH3-CH4中記錄的神經(jīng)信號的頻域反映了核心缺血區(qū)（CH2-CH3）和非核心缺血區(qū)（CH1-）下神經(jīng)活動的局部變化 CH2/CH3–CH4)，其中核心缺血區(qū) (CH2–CH3) 的神經(jīng)活動衰減最大。e) 0-3 Hz 頻率范圍內(nèi)神經(jīng)信號的時域。

圖5 通過 P-PSF 和 Au-SEBS 電極進(jìn)行電刺激后腦血管的光學(xué)成像和脫氧 Hb 的測量。a) 示意圖顯示神經(jīng)元的刺激導(dǎo)致正常功能大鼠中激活的腦血管活動的耦合。b) 我們的 P-PSF 電極在大鼠大腦神經(jīng)血管系統(tǒng)上的 OCTA 圖像。c) P-PSF 和 Au-SEBS 電極使用 15 ms 電流脈沖寬度刺激后腦血管中脫氧-Hb 的相對變化的代表性曲線。d) 到達(dá)時間 (ToA) 和上升時間的統(tǒng)計分析 使用 P-PSF 和 Au-SEBS 電極刺激腦血管。
【總結(jié)】

該團(tuán)隊(duì)報告了一種由 PSF 和 PEDOT:PSS 制成的高度透明、可拉伸且穩(wěn)定的水凝膠電極。該電極有助于對脆弱腦組織的神經(jīng)活動進(jìn)行有效的電學(xué)和光學(xué)測量。絲素蛋白的聚乙二醇化能夠與薄膜 PEDOT:PSS 形成堅(jiān)固的界面。這種結(jié)構(gòu)使我們的電極透明、可拉伸和電子穩(wěn)定，具有高導(dǎo)電性和可圖案性。團(tuán)隊(duì)將電極應(yīng)用于大鼠神經(jīng)血管系統(tǒng)，并表明該電極的透明、低阻抗和適應(yīng)性與光學(xué)技術(shù)配合良好，可以對神經(jīng)血管活動進(jìn)行時間測量。這種結(jié)合電生理學(xué)和光學(xué)功能的電極是非常理想的，希望它能夠廣泛用于神經(jīng)科學(xué)研究和臨床應(yīng)用。未來，射頻閱讀器的集成將進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)無線信號傳輸和電力傳輸。

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