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【摘要】

形成無縫接觸并能夠在電極-大腦界面進行光學詢問的透明電極對于神經科學研究具有潛在的重要意義。由于其優(yōu)異的生物相容性，絲水凝膠可以為透明神經界面提供理想的平臺。然而，傳統(tǒng)的絲水凝膠太弱，難以與高導電和可拉伸的電子設備集成。
最近，浙江大學張韶岷研究員、南洋理工大學陳曉東教授團隊報道了一種基于聚 (3,4-乙撐二氧噻吩): 聚苯乙烯磺酸鹽 (PEDOT:PSS) 和聚乙二醇化絲蛋白的透明且可拉伸的水凝膠電極。帶有聚（乙二醇）二縮水甘油醚 (PEGDE) 的聚乙二醇化絲蛋白將楊氏模量提高到 1.51–10.73 MPa，拉伸性從傳統(tǒng)的絲水凝膠 (<10 kPa) 提高到 400%。聚乙二醇化絲還有助于與 PEDOT:PSS 薄膜形成堅固的界面，使水凝膠電極協(xié)同結合卓越的拉伸性 (≈260%)、穩(wěn)定的電氣性能 (≈4 個月) 和低薄層電阻 (≈160 ± 56 Ω)平方-1）。最后，電極促進了有效的電記錄，并展示了無障礙光學詢問和大鼠腦成像的刺激。高度透明且可拉伸的水凝膠電極為神經科學提供了實用工具，并為協(xié)調組織-電極界面鋪平了道路。相關論文以題為A Stretchable and Transparent Electrode Based on PEGylated Silk Fibroin for In Vivo Dual-Modal Neural-Vascular Activity Probing發(fā)表在《Advanced Materials》上。
【主圖導讀】

圖1 基于PEDOT:PSS和絲素蛋白的高透明、可拉伸和穩(wěn)定的水凝膠電極的設計。a) 顯示加入 PEGDE 在 SF (PSF) 上形成交聯(lián)和乙二醇單元的示意圖。b) 薄膜絲電極的形成。將 PSF 溶液倒在 PEDOT:PSS 上并使其蒸發(fā)。c) 形成的電極的橫截面圖，SF 鏈（黃色）穿過界面（P-PSF）。d) P-PSF 的形成。溶劑蒸發(fā)驅動絲膠束暴露其鏈，從而與 PSS 進行更多的相互作用。e) 透明 P-PSF 電極的橫截面 SEM 圖像顯示 PEDOT:PSS 和 PSF 界面是互連的 (i);通過 EDX 分析 (ii) 表征的界面處的 N 分布表明，來自絲的 N 存在于 PEDOT:PSS 區(qū)域（虛線）中。f) 300-900 nm 光通過 PSF 和 P-PSF 的透射表明電極是高度透明的。插圖：水下透明電極在 0%（左）和 200%（右）應變下的光學圖像證明了可拉伸性。g) 植入大鼠皮層表面的透明 P-PSF 電極網格。

圖2 PSF 的分子表征、機械性能和分子動力學模擬。a) 不同重量比PEGDE 處理的絲綢的FTIR 光譜顯示醚部分，b) 含有不同PEGDE wt% 的PSF 在水下的楊氏模量（黑色曲線）和拉伸性（玫瑰紅色曲線）。c) 在含和不含蛋白酶 XIV (1 U mL^-1) 的 PBS 溶液中的原始 SF 和 10 wt% PSF 的生物降解曲線表明 PSF 在 PBS 中是穩(wěn)定的并且是可生物降解的。誤差棒是 3 個獨立測試的標準偏差。d) 原始 SF（左）和 PSF（右）模型在水中的代表性快照顯示，與原始 SF 相比，PSF 包含更多的隨機線圈和匝數(shù)，使其能夠延伸和拉伸。e) 原始 SF 和 PSF 在水中二級結構的定量分布證實了 (d) 中的視覺數(shù)據(jù)。f）原始SF和PSF的PEGDE結合位點處的13個殘基的溶劑可及空間面積（SASA）和SASA。

圖3 P-PSF 電極在潮濕環(huán)境中的電性能。a) 在水下測量的聚乙二醇化 SF (P-PSF)、PDMS (P-PDMS) 和 SEBS (P-SEBS) 上 PEDOT:PSS 電阻的相對變化。b) P-PSF、Pt-SEBS 和 Au-SEBS在低頻區(qū)域在 PBS 溶液中的阻抗和相位比較。c) P-PSF 在 10% 和 30% 應變下的循環(huán)拉伸表明電極可以耐用超過 900 次循環(huán)。d) P-PSF 和 P-SEBS 在 1 × PBS 溶液中孵育 4 個月的 100 Hz的阻抗測量表明 P-PSF 高度穩(wěn)定，而 P-SEBS 顯示出八倍的增加。

圖4 大鼠光血栓形成急性中風模型中神經活動的原位表征。a) 實驗裝置示意圖。將玫瑰紅染料注入大鼠尾靜脈，通過我們在大鼠大腦上的透明電極傳送的激光（綠色）激活染料以誘發(fā)急性中風。b) 在光血栓形成過程中植入 P-PSF 的大鼠的照片。c) 放置在大鼠大腦上的 P-PSF 電極的光學圖像，顯示該電極是透明且貼合的。d）在光血栓形成前后CH1-CH2、CH2-CH3、CH3-CH4中記錄的神經信號的頻域反映了核心缺血區(qū)（CH2-CH3）和非核心缺血區(qū)（CH1-）下神經活動的局部變化 CH2/CH3–CH4)，其中核心缺血區(qū) (CH2–CH3) 的神經活動衰減最大。e) 0-3 Hz 頻率范圍內神經信號的時域。

圖5 通過 P-PSF 和 Au-SEBS 電極進行電刺激后腦血管的光學成像和脫氧 Hb 的測量。a) 示意圖顯示神經元的刺激導致正常功能大鼠中激活的腦血管活動的耦合。b) 我們的 P-PSF 電極在大鼠大腦神經血管系統(tǒng)上的 OCTA 圖像。c) P-PSF 和 Au-SEBS 電極使用 15 ms 電流脈沖寬度刺激后腦血管中脫氧-Hb 的相對變化的代表性曲線。d) 到達時間 (ToA) 和上升時間的統(tǒng)計分析 使用 P-PSF 和 Au-SEBS 電極刺激腦血管。
【總結】

該團隊報告了一種由 PSF 和 PEDOT:PSS 制成的高度透明、可拉伸且穩(wěn)定的水凝膠電極。該電極有助于對脆弱腦組織的神經活動進行有效的電學和光學測量。絲素蛋白的聚乙二醇化能夠與薄膜 PEDOT:PSS 形成堅固的界面。這種結構使我們的電極透明、可拉伸和電子穩(wěn)定，具有高導電性和可圖案性。團隊將電極應用于大鼠神經血管系統(tǒng)，并表明該電極的透明、低阻抗和適應性與光學技術配合良好，可以對神經血管活動進行時間測量。這種結合電生理學和光學功能的電極是非常理想的，希望它能夠廣泛用于神經科學研究和臨床應用。未來，射頻閱讀器的集成將進一步實現(xiàn)無線信號傳輸和電力傳輸。

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