將MXene水凝膠重新組裝成柔性薄膜，打造緊湊型超級(jí)電容器
背景介紹
超級(jí)電容器是一種很有前途的電化學(xué)儲(chǔ)能裝置，因其高功率密度、可靠性和長循環(huán)壽命而備受推崇。考慮到對(duì)小型化智能電子產(chǎn)品和電動(dòng)汽車的需求不斷增長，對(duì)于實(shí)際應(yīng)用而言，超級(jí)電容器的體積能量密度與重量能量密度相比，是一個(gè)更重要的參數(shù)。在這種情況下，電極材料應(yīng)具有高固有電容和高堆積密度。由于高贗電容和高密度，自支撐MXene薄膜有望用于緊湊的能量存儲(chǔ)。然而，由于密集結(jié)構(gòu)引起的緩慢離子傳輸嚴(yán)重阻礙了它們的倍率性能。
成果簡介
鑒于此，天津大學(xué)陶瑩教授等人提出了一種構(gòu)建具有可調(diào)多孔結(jié)構(gòu)的MXene基柔性自支撐薄膜電極策略。將由3D結(jié)構(gòu)化水凝膠分解的Ti3C2Tx微凝膠與不同質(zhì)量比的單層Ti3C2Tx納米片重新組裝在一起，形成密集的微觀尺度的3D網(wǎng)絡(luò)和宏觀尺度的薄膜(RAMX膜)。通過密度和孔隙率的良好平衡，可以最大限度地提高所制備的薄膜的空間利用率，從而在2000 mV s-1的超高掃描速率下產(chǎn)生736 F cm-3的高體積電容。制備的超級(jí)電容器在0.83 kW L-1的功率密度下產(chǎn)生了40 Wh L-1的優(yōu)異能量密度，并且即使功率密度達(dá)到41.5 kW L-1時(shí)仍可保持21 Wh L-1的能量密度，這是迄今為止報(bào)道的基于水性電解質(zhì)的對(duì)稱式超級(jí)電容器的最高值。更有希望的是，重新組裝的薄膜可用作柔性超級(jí)電容器的電極，表現(xiàn)出優(yōu)異的柔韌性和可集成性。相關(guān)論文成果以“Reassembly of MXene Hydrogels into Flexible Films towards Compact andUltrafast Supercapacitors”為題于2021年7月16日發(fā)表在Advanced Functional Materials上。
全文導(dǎo)讀
圖1所示：Ti3C2Tx膜、RAMX膜（重新組裝的MXene薄膜）和微凝膠膜的制備示意圖以及不同電極中離子傳輸?shù)恼f明，其中Ti3C2Tx微凝膠是通過在GO的幫助下形成的Ti3C2Tx水凝膠的分解來制備得到。
圖2所示：RAMX薄膜的形貌和結(jié)構(gòu)特征。a)Ti3C2Tx微凝膠的SEM圖像。b)RAMX-50%薄膜和c)Ti3C2Tx薄膜的橫截面SEM圖像。d)Ti3C2Tx薄膜、RAMX薄膜和微凝膠薄膜的XRD圖。e-f)Ti3C2Tx薄膜、RAMX薄膜和微凝膠薄膜的氮吸附/解吸等溫線和孔徑分布。g)薄膜的體積密度和比表面積與Ti3C2Tx微凝膠含量的關(guān)系。
圖3所示：Ti3C2Tx薄膜、RAMX薄膜和微凝膠薄膜的電化學(xué)性能。在a)20 mV s-1和 b)2000 mV s-1的掃描速率下收集的CV曲線。c)在10到2000 mV s-1范圍內(nèi)的掃描速率下，根據(jù)CV曲線計(jì)算的電容保持率。d)不同微凝膠含量的薄膜在2000 mV s-1時(shí)的重量和體積電容。e)陽極（實(shí)心符號(hào)）和陰極（空心符號(hào)）峰值電流的對(duì)數(shù)與Ti3C2Tx薄膜和RAMX-50%薄膜的掃描速率對(duì)數(shù)的關(guān)系圖。f)在開路電壓下收集的奈奎斯特圖。
圖4所示：通過配對(duì)兩個(gè)相同的RAMX-50%薄膜制造的對(duì)稱式超級(jí)電容器的電化學(xué)性能。a)與基于Ti3C2Tx薄膜的器件相比的CV曲線。b)從GCD曲線計(jì)算的倍率性能。c)1000 mV s-1掃描速率下的循環(huán)穩(wěn)定性。插圖顯示了第1次和第20000次循環(huán)的CV曲線。d)與之前報(bào)道的基于MXene的對(duì)稱超級(jí)電容器的Ragone圖比較。
圖5所示：具有PAM/H2SO4電解質(zhì)的柔性超級(jí)電容器的制造和性能。a)器件結(jié)構(gòu)示意圖和b)相應(yīng)的數(shù)碼照片。c)柔性超級(jí)電容器在不同彎曲角度下的數(shù)碼照片及其d)在20 mV s-1掃描速率下對(duì)應(yīng)的CV曲線。e)在電流密度為2 A g-1下串聯(lián)和并聯(lián)的兩個(gè)器件的GCD曲線。
總結(jié)
作者提出了一種獨(dú)特的組裝策略來生產(chǎn)由微凝膠和單獨(dú)的納米片組成的 MXene薄膜電極，這些電極平衡了孔隙率和密度，以在用于水性超級(jí)電容器時(shí)提供卓越的體積能力和超高倍率性能。組裝過程本質(zhì)上是分散的Ti3C2Tx微凝膠和單層納米片在薄膜結(jié)構(gòu)中的集成，單層納米片的分層排列形成了具有致密質(zhì)地的膜結(jié)構(gòu)，并且通過分解3D Ti3C2Tx水凝膠產(chǎn)生的分散良好的微凝膠結(jié)構(gòu)在整個(gè)過程中引入了更多的孔隙率。當(dāng)微凝膠的比例達(dá)到50%時(shí)，RAMX薄膜的倍率能力得到最大提高，這是由于引入了介孔，促進(jìn)離子以可接受的密度通過電極傳輸。因此，RAMX-50%薄膜可以在2000 mV s-1的超高掃描速率下提供736 F cm-3的超高體積電容。此外，組裝的對(duì)稱超級(jí)電容器表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在1000 mV s-1下超過20000次循環(huán)的電容保持率為91.14%，在0.83 kW L-1的功率密度下提供40 Wh L-1的高能量密度，在41.5 kW L-1的高功率密度下，能量密度為21 Wh L-1。此外，作者制造了一個(gè)柔性超級(jí)電容器，其能夠承受各種彎曲角度而電容不會(huì)衰減，并且還展示了用于更高電壓或電流輸出的器件的集成。這項(xiàng)工作可能為構(gòu)建靈活緊湊的需要超高功率輸出的下一代電子儲(chǔ)能設(shè)備鋪平了道路。
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