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【水凝膠的結構設計與制備】為了獲得高抗疲勞性，兩種水凝膠應具有大的模量對比度及界面處的強粘合性。將羧基-Fe ³⁺配合物增強的聚丙烯酰胺-聚丙烯酸（PAAm-PAA）水凝膠作為骨架，它的模量約為1 MPa。另外選擇PAAm水凝膠作為軟基質，其模量為0.01-0.1 MPa。如下圖所示，通過立體光刻技術(Stereolithography)可以制造出多種不同形狀的水凝膠骨架。

將做好的骨架置于模具中，注入PAAm前驅體使水凝膠軟基質聚合。水凝膠前體物很容易遷移到骨架的聚合物網絡中，因而軟基質和骨架的聚合物網絡會形成拓撲糾纏結構。在空心立方體的表面澆筑一層薄薄的軟基質即可得到骨架-基質復合材料，擠壓立方體時，由于空氣的存在，它會稍微鼓起（J），突然膨脹（K），甚至在隨機位置破裂（L），這說明復合立方體的氣密性非常好，如下圖所示。

使用立體光刻技術可以得到特征尺寸<100μm的水凝膠，上述制備非均質水凝膠的方法可普遍應用于各種材料中，還可以選擇聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAm），聚（甲基丙烯酸羥乙酯）（PHEMA）和明膠等作為水凝膠軟基質。由不同離子強化的PAAm /藻酸鹽可以作為立體光刻技術的原料打印出硬質水凝膠骨架。軟基質和骨架的多樣化組合可以大大擴展異質水凝膠的應用范圍。【性能】

分別測量了兩種水凝膠的力學性質，軟水凝膠的極限拉伸約20，模量為0.042 MPa；硬水凝膠的極限拉伸約為4，模量約1 MPa。絡合交聯的水凝膠，性能廣泛可調。較長的浸泡時間和較大的AA與AAm重量比有利于模量的提升。軟水凝膠和硬水凝膠的聚合物網絡會形成拓撲纏結的結構，在共聚焦顯微鏡下可以觀察到軟水凝膠前體向硬水凝膠擴散的現象。水凝膠聚合物網絡的篩孔大小約為10 nm，前體的擴散長度隨時間增加，且深度可達100μm，高深度擴散確保了兩種組成水凝膠之間的拓撲纏結。非均質水凝膠的韌性為4,599±545 J/ m ²，比硬質水凝膠（710±19J/m ²）和軟質水凝膠（186±41J/m ²）的韌性高得多。非均質水凝膠的模量約為0.18 MPa，介于硬骨架和軟基質之間。復合組分之間的粘合有助于實現高抗疲勞性，對于粘附力較弱的非均質水凝膠，即使骨架保持完好無損，裂縫也會在基質中擴散。

【應用】使用人類心臟瓣膜的臨床圖像數據建立CAD模型，再將CAD模型轉換成可打印的數字模型，即可打印均質的水凝膠結構。但對于非均質的水凝膠結構，需將CAD模型修改為空心模型，將印刷后的空心結構浸入FeCl ₃溶液中，然后澆鑄軟水凝膠基質即可得到非均質水凝膠。文中通過體外血液動力學測試系統（如下圖E）評估了兩種水凝膠的抗疲勞性，該“心臟瓣膜”可維持液體持續單向流動，均質水凝膠在560次循環后失效，而異質水凝膠在10,000次循環后仍完好無損，表現出優異的抗疲勞性能。在復合水凝膠中，骨架提供調節水流所需的剛度，而軟凝膠基質一方面足夠柔軟可以分散骨架中的應力，另一方面也足夠堅硬能承受水流的壓力。 【結論】在制備具有開放形狀的物體時，聯用立體光刻和鑄造技術具有很大的優勢。這種方法可用于制造基于其他類型水凝膠的復雜形狀。人體心臟瓣膜對機械和生物學的要求很高，文中的異質結構水凝膠可能無法滿足體內微環境的要求，且在循環載荷下出現應力衰減（PAAm-PAA水凝膠中羧基-Fe³⁺配位鍵斷裂引起），因此仍需研究集低滯后性和高模量于一體的堅硬水凝膠，以更好地模擬心臟瓣膜。合成人工心臟仍然道阻且長，但文中提到的方法很好地解決了以往水凝膠無法實現復雜形狀和高抗疲勞的問題，通過調節原料和制造工藝有望制造出具有機械功能和生物相容性的人造心臟瓣膜。

文章來源：https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.03.011 Yang et al., Matter4, 1–12 June 2, 2021