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蘇州大學&加拿大多倫多大學 ACS Nano研究論文:碳化鈮和碳化鈦MXenes材料作為優異的光熱二氧化碳還原催化劑載體


文章信息
碳化鈮和碳化鈦MXenes材料作為優異的光熱二氧化碳還原催化劑載體第一作者:吳之怡通訊作者:何樂*,張曉宏*,Geoffrey A. Ozin*,李超然*單位:蘇州大學,加拿大多倫多大學
研究背景
針對傳統光催化二氧化碳還原太陽光利用效率受限的瓶頸挑戰,科學家們最近提出了光熱催化(photothermal catalysis)的新思路,該過程同時利用催化劑的光化學和光熱效應,拓寬了太陽光譜的利用效率,有望實現高效光-化學能轉換。尋找具有優異光熱轉換性能的光催化劑,構筑高效光熱催化體系,依然是該領域的研究前沿和熱點。在本研究工作中,我們首次探索了光吸收和光熱性能優良的MXene材料在光熱催化中的應用潛力。發現MXene材料是優良的光熱催化劑載體,不僅能分散和穩定活性金屬納米粒子,還能提升金屬納米催化劑的光利用效率,大幅提升光熱催化的性能。本工作開啟了MXene材料在光熱催化二氧化碳還原領域的新應用,為構筑高效光熱催化體系提供了新的思路。
文章簡介
在國家自然科學基金重點國際(地區)合作項目的支持下,來自蘇州大學的張曉宏教授、何樂教授、李超然副研究員與加拿大多倫多大學Geoffrey A. Ozin教授團隊合作,近日在國際知名期刊ACS Nano上發表題為“Niobium and Titanium Carbides (MXenes) as Superior Photothermal Supports for CO2 Photocatalysis”的文章。文章首次報道了MXene作為光熱催化劑載體的新應用,發現了MXene材料不僅可以有效分散和穩定金屬納米顆粒,還能提升金屬納米顆粒的光熱催化活性,揭示了MXene材料在光熱催化中的巨大潛力。
本文要點
要點一:Nb2C MXene光熱性能優良,但光熱催化CO2加氫性能較差采用傳統的刻蝕-剝層法合成了少層的碳化鈮材料(圖1a-d),盡管具有優良的光吸收和光熱性能,但是其自身的H2和CO2活化能力非常差,不適合作為單組分的光熱催化劑(圖1e,f)。
圖1. (a) 少層碳化鈮納米片(fl-Nb2C)制備過程示意圖。(b) Nb2AlC前驅體,Al層刻蝕之后的多層Nb2C和少層Nb2C二維片狀材料的XRD圖譜。(c) 少層Nb2C二維片狀材料的TEM圖。(d)少層Nb2C二維片狀材料的AFM圖。(e)少層Nb2C的光熱催化二氧化碳加氫性能圖。(f)少層Nb2C在不同溫度梯度條件下的熱催化性能圖
要點二:MXene載體提升了鎳納米粒子的光熱催化活性考慮到Nb2C MXene優異的光吸收和光熱轉換性能,我們嘗試將其作為載體,負載Ni納米粒子,構筑光熱催化劑。在相同條件下,相比于Nb2O5負載的Ni納米顆粒(Ni/Nb2O5),Nb2C負載Ni納米顆粒(Ni/Nb2C)的光熱催化活性提高了5.3倍(表1)。在36個太陽光照強度下,Ni/Nb2C的光熱CO2轉化速率到了創紀錄的8.50 mol·gNi-1·h-1。表1. Ni/Nb2C和 Ni/Nb2O5的光熱催化性能比較



要點三:Nb2C載體提升了Ni納米粒子的光熱轉換性能
漫反射光譜表明Nb2C負載Ni催化劑具有更好的吸光性能,在相同照射條件下測試不同催化劑的表面溫度和等效工作溫度,證實了光熱催化活性提高的主要原因是Nb2C載體提升了Ni納米粒子的光熱轉換性能(圖2)。
圖2. (a) Ni/Nb2C, Ni/Nb2O5, Nb2C和Nb2O5的紫外可見近紅外漫反射光譜圖。(b) Ni/Nb2C, Ni/Nb2O5, Nb2C和Nb2O5的催化劑表面溫度。(c)Ni/Nb2C在15 sun照射下的等效工作溫度。(d)Ni/ Nb2O5在15 sun照射下的等效工作溫度
要點四:Nb2C負載的Ni納米顆粒催化劑表現出優良的穩定性Ni/Nb2C在長時間工作條件下依然保持著穩定的光熱催化和熱催化性能,反應后的Ni納米顆粒尺寸基本保持不變,證明其具有較好的穩定性。Ti3C2載體也表現出類似的光熱增強和穩定效果,進一步證實了MXene載體在光熱催化中的巨大潛力。
圖3. (a)Ni/Nb2C的固定相光熱催化穩定性測試結果(測試條件:10個循環,每個循環20分鐘)。(b) Ni/Nb2C的流動相熱催化穩定性測試結果(測試條件:400 °C,不加光, 10 h)
文章信息
Niobium and Titanium Carbides (MXenes) as Superior Photothermal Supports for CO2 Photocatalysishttps://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c00990
課題組介紹
中方研究團隊帶頭人為張曉宏教授,現任蘇州大學教授、博士生導師、副校長、教育部“蘇州納米科技協同創新中心”常務副主任,是國家杰出青年基金獲得者,國家“萬人計劃”科技創新領軍人才,國家重大研究計劃項目(973)首席科學家,國家基金委創新研究群體項目負責人,國務院政府特殊津貼獲得者。團隊主要從事新型光功能材料研究,著重研究面向能量轉換的有機及納米半導體材料,具體包括:(1)電→光能量轉換材料與器件(2)光→電能量轉換材料與器件(3)光→化學能量轉換材料與器件,光催化及光存儲器件
課題組招聘
根據課題組發展需要,現擬招收1-2名從事氣相光催化二氧化碳還原研究的博士后研究人員,異相催化相關研究方向的申請者優先考慮。待遇優厚,且有機會到國外知名課題組聯合培養。有意者請發簡歷至lehe@suda.edu.cn。
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