NML綜述 | 二維過渡金屬碳化物的性質、合成與應用展望
二維過渡金屬碳化物(2D TMCs)由于其高體積電容、電致變色性能、高電子電導率、高熔點、高硬度、高化學穩定性等的優異物理化學性能，近年來已經成為儲能、催化、電磁屏蔽、傳感器、超導等領域的研究熱點。雖然質量級TMCs粉末材料制備取得了一些進展，但面向電子器件用TMCs薄膜的制備還面臨重要挑戰。本文以碳化鈮、碳化釩、碳化鈦和碳化鉬為例，從結構、理化性質合成方法及其廣泛應用對TMCs這一具有巨大潛力的二維材料進行了詳細的討論。最后還概述了2D TMCs在能源存儲、轉化、生物醫療、光電探測、氣體催化等應用領域上面臨的挑戰和未來的展望。
Recent Progress in Emerging Two-Dimensional Transition Metal Carbides
Tianchen Qin, Zegao Wang*, Yuqing Wang, Flemming Besenbacher, Michal Otyepka, Mingdong Dong*
Nano-Micro Letters (2021)13: 183
https://doi.org/10.1007/s40820-021-00710-7
本文亮點
1.討論了過渡金屬碳化物(TMCs)的相圖結構。2.系統總結了TMCs的物理化學性質。3.討論了TMCs的潛在應用和可控合成策略。
內容簡介
四川大學王澤高團隊和丹麥奧胡斯大學董明東團隊系統總結了多種TMCs的最新進展。以碳化鈮、碳化釩、碳化鈦和碳化鉬為例，本文系統地總結了幾種典型的TMCs結構、相圖結構和理化性質。在此基礎上，總結討論了TMCs的可控合成策略，包括化學刻蝕、化學氣相沉積和程序控制升溫法等。并對其近年來潛在應用進行了總結，著重討論了TMCs在催化、儲能、光電器件、超導效應及生物醫療等領域的應用。最后本文討論了TMCs研究中的挑戰和前景，為進一步的研究提供了借鑒。
圖文導讀
I 四種典型碳化物
1) 碳化鈮
圖1. 基于Nb的TMC結構。a) NbC B1型晶體結構示意圖；b) NbC₀.₃₈單元胞結構，C2空間群；c) NbC₀.₃₈單元胞結構，C2/m空間群；d) C-Nb體系相圖。
2) 碳化釩
圖2. V基TMC的晶體結構。a) VC；b) α-V₂C；c) C-V系統相圖。
3) 碳化鉬
圖3. Mo基TMC的體晶結構。a) fcc α-Mo1−x；b) 六方γ-MoC和η-MoC；c) 正交β-Mo₂C；d) 正交α-Mo₂C；e) C-Mo體系相圖。
4) 碳化鈦
圖4. 碳化鈦的結構。a) 立方TiC的有序結構；b) 單層Ti₃C₂Tₓ分子結構模型；c) 單層Ti₂CTₓ分子結構模型；d) C-Ti體系相圖。
II過渡金屬碳化物的合成
1) 化學剝離法制備過渡金屬碳化物
圖5. 化學剝離制備MXene。a) 化學剝落的機理；b) 插層結構的SEM圖像；c) 少層MXene的TEM圖像；d) 基于MXene的透明電極數字圖像。
2) 化學氣相沉積法制備過渡金屬碳化物
圖6. 化學氣相沉積法制備TMCs。a) Mo₂C生長的機理，其中銅箔位于鉬箔的表面；b) 石墨烯高溫下Mo₂C薄片的形成；c) Mo₂C的原子圖；d) VC薄片的SEM圖像。
3) 程序升溫還原
圖7. 程序升溫還原法制備TiC。a-c) TiC薄膜的XRD分析；d) TiC薄膜的AFM形貌；e) TiC薄膜元素分析。
III 過渡金屬碳化物的應用
1) 電催化和光催化
圖8. TMCs析氫反應的交換電流和吉布斯自由能的函數圖。
2) 氣體催化和傳感器
圖9. TMCs的氣體催化性能。a) 丙酮與W₁₈O₄₉/Ti₃C₂Tₓ復合材料的反應示意圖；b) V₂CTₓ氣體傳感器傳感機理示意圖；c) 室溫下V₂CTₓ薄膜對丙酮、甲烷、氫和硫化氫的理論LoD；d-e) 室溫氣體傳感器用氫氣和甲烷的LoD比較；f) Mo₂CTₓ、Mo₂CTₓ-500和β-Mo₂C的WGS催化活性。
3) 儲能
圖10. TMCs的光電性能。a) 無圖案和有圖案的InSe/Ti₃C₂Tₓ光電探測器的原理圖；b) 不同光照密度下圖案化的InSe/Ti₂CTₓ雪崩光電探測器的光響應曲線；c) Ti₃C₂Tₓ/n-Si肖特基結在光照下的能帶圖；d) 照明下MoS₂/p-Mo₂C雜化結構光電探測器器件示意圖；e) 不同波長照明下MoS₂/p-Mo₂C混合結構光電探測器器件的ID-VG曲線；f) Ti₃C₂Tₓ/n-Si異質結構器件在不同能量密度照明下的J-V曲線。
4) 醫療
圖11. 基于Nb₂C的醫療應用。a) 二維Nb₂C在光熱治療腫瘤中的應用示意圖；b) 不同濃度Nb₂C NSs水懸浮液的s-近紅外吸收光譜；c) 不同功率密度下808 nm近紅外光照射Nb₂C NSs水懸浮液的光熱曲線；d) 小鼠靜脈注射Nb₂C-PVP后血液循環壽命；e) NIR-I、NIR-II、Nb₂C- PVP+NIR-I和Nb₂C-PVP+NIR-II組4t1荷瘤小鼠在激光照射下腫瘤部位溫度升高；f) 不同治療后(對照組、僅使用Nb₂C-PVP、NIRI、NIR-II、Nb₂C-PVP+NIR-I和Nb₂C-PVP+NIR-II)的時間依賴性腫瘤生長曲線。
5) 超導
圖12. 金屬碳化物的超導特性。a) 不同厚度Mo₂C薄片的超導特性；b) 不同溫度下Mo₂C/石墨烯/Mo₂C結的典型直流Josephson響應；c) NbC薄片的超導特性。
IV 總結與展望
本文綜述了以碳化鈮、碳化釩、碳化鉬和碳化鈦為代表的過渡金屬碳化物的結構、性能、應用和合成方法的研究進展。目前制備TMC薄膜的主要方法有化學剝離法、化學氣相沉積法、程序升溫還原法和磁控濺射法。雖然TMC薄膜在各個領域都顯示出巨大的潛力，但在未來的應用中仍存在一些挑戰。首先，目前的TMC膜的合成方法仍然存在一定的局限性。例如，MXene的母相MAX難以合成，許多MXene由于無法合成穩定的MAX相而未能通過化學剝離法制備成功�；瘜W氣相沉積法在制備大尺寸碳化物薄膜方面存在局限性。因此，合成TMCs的新方法還有待探索。其次，TMCs薄膜的某些特性在應用領域的理論機理尚不清楚。例如，在儲能領域，碳化物膜間的離子動力學和電荷存儲機制尚不清楚。第三，改善TMCs的電化學、力學和熱穩定性仍是未來的研究課題。值得一提的是，TMCs薄膜的研究領域充滿了機遇和挑戰，在不同的領域仍有很大的應用潛力有待挖掘。在可預見的未來，過渡金屬碳化物材料將在解決各種全球性挑戰中發揮越來越重要的作用。
作者簡介
秦天辰
本文第一作者
中國科技大學 研究生▍主要研究領域
納米材料合成及性能研究。
王澤高
本文通訊作者
四川大學 特聘研究員▍主要研究領域
二維層狀材料可控制備、表面界面研究及元器件研制，探索二維層狀材料在電子、光電、傳感等領域的應用。
▍主要研究成果
主持國家自然科學基金、教育部春暉計劃、四川省重點項目等項目。在包括Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Sci. Adv., Nat. Commun., ACS Nano等期刊發表論文150余篇，H因子38。
▍Email: zegao@scu.edu.cn
董明東
本文通訊作者
奧胡斯大學 教授
▍主要研究領域
納米材料及其顯微表征，多尺度材料表面界面研究。
▍主要研究成果
先后主持及參與過丹麥自然科學基金、歐共體自然科學基金等20多個項目，是歐盟，瑞士，英國多個國家基金的專家評委。發表學術論文數百余篇包括2篇Nature，2篇Nature Nanotechnology，1篇Nature Chemistry，4篇Nature Communications等論文，總被引頻次近萬次。還曾參與組織美國化學會年會等重要國際會議，并超過30次在國際會議做大會邀請報告。學術兼職：英國皇家化學學會出版社Energ. Environ. Sci.客座編輯；美國化學會 ACS能源與未來會議，分會聯合主席，納米工具和生命科學納米研究納米分析聯合主席；Computational and Structural Biotechnology Journal副編輯，Nanomaterials客座編輯；Nanosci. Nanotech.-Asia客座編輯；Nature group-Scientific Reports編委委員；RSCAdvances編委委員；Journal of Nanotechnology in diagnosisand treatment編委委員；Journal of Theoretical and Applied Nanotechnology副編輯；International Academy of Science、Engineer and Technology顧問委員；Journal of Semiconductors編委等。
▍Email: dong@inano.au.dk
撰稿：原文作者
編輯：《納微快報(英文)》編輯部
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