高分散Ru納米粒子在硼摻雜Ti3C2Tx MXene納米片上的協同增強電催化析氫
一、文章概述
二維層狀材料作為開發析氫反應活性催化劑的低成本支撐材料受到越來越多的關注。此外，原子薄的Ti3C2Tx (MXene)納米片具有表面終止基(Tx: F, O, OH)，這是有效功能化的活性位點。在這項工作中，雜原子(硼)摻雜的Ti3C2Tx (MXene)納米片被開發成一種高效的固體載體，以承載電催化HER的超小釕(Ru)納米顆粒。量子力學第一性原理計算和電化學測試表明，在二維MXene納米片上摻雜B可以極大地提高中間H*吸附動力學，降低對HER的電荷轉移電阻，從而提高活性位點的反應活性和良好的電極動力學。重要的是，新設計的基于負載在b摻雜MXene (Ru@B Ti3C2Tx)納米片上的Ru納米顆粒的電催化劑表現出了顯著的催化活性，過電勢分別為62.9和276.9 mV，可驅動10和100 mA cm-2的HER，并且具有良好的循環穩定性。此外，通過理論計算，Ru@B Ti3C2Tx的吉布斯自由能(ΔGH* = 0.002 eV)接近于零。這項工作介紹了一個簡單的策略功能化MXene作為一個有效的電催化劑的固體載體。
二、圖文導讀
圖1.Ti3C2Tx和Ru@B-Ti3C2Tx的合成示意圖。
圖2.a)紫外可見譜，b)拉曼譜、c）XPS測量掃描，d)AFM圖像（比例尺：1μm）和相應的高度測量，e)SEM圖像、f)TEM圖像和相應的SAED圖案，g)HAADF-STEM圖像和相應的EDX元素(Ti、C、O、F)映射圖像。
圖3.a) XPS測量掃描，b)高分辨率C 1s和Ru三維光譜，C) b 1s光譜，d) Ru@B Ti3C2Tx的TEM圖像。g) Ru@B Ti3C2Tx的HAADF-STEM圖像(比例尺:10 nm)和相應的EDX元素映射圖像。
圖 4. a) Ru@B–Ti3C2Tx 的頂視圖和 b) 側視圖。c) Ru@B-MXene 的電子能帶結構和 d) 態密度。e) Ru@B-MXene 上氫吸附的電荷差異。f) 平衡電位下 HER 的 Ti3C2Tx（純 MXene）、B-Ti3C2Tx（B-MXene）和 Ru@B-Ti3C2Tx 的計算吉布斯自由能 (ΔGH*) 圖。三、全文總結
綜上所述，我們成功地開發了雜原子(B)摻雜的Ti3C2Tx (MXene)納米片，作為負載釕納米顆粒的固體載體，用于高效電催化制氫。除了使用全面的實驗心理分析，我們還使用DFT計算來探索我們的雜原子摻雜的二維MXene納米片的催化動力學。實驗研究和理論計算表明，B摻雜顯著改善了中間H*吸附動力學，降低了二維MXene納米片對HER的電荷轉移阻力。事實上，我們新設計的催化劑，即Ru納米顆粒錨定B摻雜MXene納米片(Ru@B Ti3C2Tx)，實現了卓越的催化活性，低過電勢分別為62.9和276.9 mV，驅動10和100 mA cm-2的HER，同時在1000個連續CV循環中表現出出色的穩定性。這項工作介紹了在二維MXene納米片上開發非金屬B摻雜和設計高效催化系統的電催化劑的有前途的策略。文章鏈接：
https://doi.org/10.1002/smll.202102218.
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