Applied Catalysis B: Environmental：將單原子鈷固定在二維MXene上以活化過氧單硫酸鹽
一、文章概述
文章提出了一種簡單而通用的單原子金屬合成空位缺陷錨定的方案，該方案對過氧單硫酸鹽(PMS)具有良好的活化性能。利用熔融過渡金屬鹽一步在環保的Ti2AlN金屬襯板上產生Ti空位缺陷、金屬離子轉化為金屬原子、單原子金屬的錨定和構建二維(2D)MXene結構。在PMS/單原子Co過程中，在不到2min的范圍內完全去除卡馬西平(CBZ)、磺胺甲惡唑(SMX)和2,4-2氯酚(2,4-DCP)等模型污染物。羥基自由基(OH)、硫酸鹽自由基（SO4-）和非自由基氧化共同促進了污染物的降解。更重要的是，裸露的MXene底物具有較強還原性的Ti原子觸發了Co(III)/Co(II)循環，從而加速了PMS的活化。單原子Co催化劑即使在堿性條件下或在實際河水中也能表現出優異的性能。
二、圖文導讀
圖1.單原子Co催化劑在(a、b)和(c、d)浸泡在3M鹽酸溶液中后的SEM圖像和EDS映射圖像。(e)單原子Co催化劑浸泡在3M鹽酸溶液中前后的XRD圖譜。(f)單原子Co催化劑、Co箔和氧化亞鈷在Co k-邊緣的歸一化XANES。
圖2.單原子Cu催化劑在(a)和(b)在含50g/L氯化鐵的3M鹽酸溶液中浸泡后的掃描電鏡圖像。(c-d)單原子銅催化劑的ac-STEM-HAADF圖像。(e)單原子Cu催化劑的EDS映射圖像。(f)單原子銅催化劑、銅箔和氧化銅的銅k邊緣的歸一化XANES。
圖3.使用所制備的Co@Ti2-xN催化劑降解(a)SMX、(b)CBZ和(c)2、4-DCP。(d)ln（C/C0）與時間的變化。條件：[催化劑]0=50mgL-1、[PMS]0=2mM、[SMX]0=5μM、[CBZ]0=5μM、[2,4-DCP]0=5μM、[pH]0=6.95、T=25℃。
圖4.(a)甲醇和叔丁醇對SMX降解的影響。(b、c)存在和不存在甲醇時ATZ和NB的降解。(d)Co@Ti2-xN催化劑的EPR譜，“*”表示DMPO-HO加合信號(aN=15.02G、aβ-H=14.93G)，♣代表DMPO-SO4加合信號(♣=13.80G、aβ-H=10.06G、aγ-H1=1.55G、aγ-H1=0.80G)。條件：[催化劑]0=50mgL-1、[PMS]0=2mM、[SMX]0=[ATZ]0=[NB]0=5μM、[pH]0=6.95和T=25℃。
圖5.(a)在Ti2N MXene存在和不存在時，Co2+/PMS過程中SMX的降解。(b)在MXene存在和不存在的情況下，Co2+/PMS過程的紫外可見光譜。(c)Co@Ti2-xN催化劑的循環運行。(d)實際河水中SMX的降解情況。條件：[催化劑]0=50mgL-1、[CoCl2]0=5mgL-1、[Ti2N]0=10mgL-1[PMS]0=2mM、[SMX]0=5μM和T=25℃。
三、全文總結
文章提出了一種簡單而通用的單原子金屬熔融金屬鹽合成方法。該方法采用鈦空位缺陷錨定策略，而不是復雜的c-n-金屬配位方法。制備的單原子金屬的有效活化和難降解有機污染物的超快速降解。除了目前公認的兩種PMS激活途徑，即單原子金屬活化和非自由基氧化外，通過觸發Mo(III)/Co(II)循環加速PMS的激活被認為是另一種獨特的途徑。此外，單原子Co激活PMS對有機污染物的降解效率高于酸性條件下，優于傳統的基于金屬離子的芬頓類反應。經過長期的循環利用，單原子鈷催化劑仍表現出令人滿意的性能。在實際河水中，單原子鈷催化劑也保持了良好的效率。MAX陶瓷包括一個材料家族，多達數百種。所有金屬活性低于MAX陶瓷中M和A原子的過渡金屬陽離子均可用熔融金屬鹽法制備單原子金屬。因此，本研究不僅發展了多相質譜的氧化過程，而且為方便合成單原子金屬催化劑提供了一種通用的方法。
文章鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.119898
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