Matter：二維共價有機框架在石墨烯膜中的三重身份
文章信息
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二維COF在石墨烯有機物分離納濾膜中的三重作用第一作者：隋瀟， 王彧通訊作者：陳元 *，吳昆勵 *，周琨*單位：悉尼大學，新加坡膜科學研究中心，南洋理工大學
研究背景
有機物的分離對于制藥，催化和石油化工來說至關重要。相比于傳統的高分子聚合膜來說，石墨烯膜在有機體系下更穩定，因此被認為是在有機分離中非常有吸引力的材料。但是，石墨烯薄膜由于狹窄曲折的層間距導致溶液通量較低。之前有研究表明在石墨烯膜中插入二維共價有機框架（COF）作為層間間隔物可以增大膜的層間距來提升通量。而這個新發表的工作通過實驗與計算相結合發現二維COF不僅僅只是間隔物，它在有機分離體系石墨烯膜中起到了間隔物，穩定劑和多孔填充物的三重作用。插入二維COF后，膜性能的提升主要源于COF作為穩定劑和多孔填充物的作用，而非以往所認為的間隔物的作用。這一新觀點有助于未來對于二維材料薄膜用于有機分離體系的設計與應用。
文章簡介
基于此，來自悉尼大學陳元教授與新加坡南洋理工大學吳昆勵博士和周琨教授合作，在Matter上發表標題為“The tripartite role of 2D covalent organic frameworks in graphene-based organic solvent nanofiltration membranes“的文章。突破對于二維COF在石墨烯薄膜（rGO）中的作用的常規看法 ，分析了COF在石墨烯薄膜用于有機分離中的三重作用。
圖1.二維COF在石墨烯薄膜中的三重作用。
本文要點
二維COF與rGO雜化薄膜可通過加壓過濾制備，此方法可簡易輕松制備雜化薄膜。
插入二維COF后的雜化薄膜在不同有機溶劑體系下的性能均高于未插入COF的純rGO薄膜。
XRD結果表面，干燥條件下，插入COF的雜化薄膜的層間距大于純rGO薄膜。然而，在不同有機溶劑中，插入COF的雜化薄膜的層間距不但沒有大于，反而小于或者接近于純rGO薄膜的層間距。這表明COF的插入可以緩解層間距在有機溶劑中的溶脹，從而加強穩定性。并且，溶劑的通量和溶劑的粘度和介電常數密切相關。
計算結果表明，COF可緩解rGO層間距在有機溶劑中的溶脹是因為溶液誘發了電荷在COF/rGO界面的重新排布。這個電荷排布導致了一個在COF與rGO之間的吸引力的產生。并且在不同溶劑中的吸引力大小不一樣，從而導致層間距在不同溶劑中的不同。
此外，由于COF有著小的片層尺寸和多孔結構，分子傳輸通道的長度大大減小，從而提高了膜的通量。
文章小結
本篇文章通過實驗和計算研究二維COF在rGO薄膜中的三重作用。當膜干燥時，COF作為間隔物可增加rGO薄膜的層間距；在溶劑中浸潤時，一個在COF和rGO間的吸引力因為界面電荷重新分布而產生，此時COF在rGO薄膜中起到了穩定劑作用來減緩膜的溶脹；并且，小尺寸的多孔COF提供了更短的傳輸通道使膜的通量增加，此時COF起到多孔填充物的作用。考慮到擁有類似性質的COF均可起到多重作用，本文中的觀點可為今后的二維雜化薄膜設計提供更全面的指導。
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