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摘要】

刺激響應超分子水凝膠是一類新興的水性軟材料，具有廣泛的生物應用。 最近，岐阜大學Masato Ikeda教授團隊報告了一種由非常簡單的低分子量水凝膠劑構建的還原響應超分子水凝膠，它是在模塊化分子設計的基礎上開發的，包含親水性氨基糖和還原響應硝基苯基。

氨基葡萄糖和半乳糖胺基自組裝分子的水凝膠形成能力顯著不同，它們是 C4 位的差向異構體，只有氨基葡萄糖衍生物才能作為水凝膠劑。相關論文以題為Development of an Amino Sugar-Based Supramolecular Hydrogelator with Reduction Responsiveness發表在《JACS Au》上。

【主圖導讀】

圖 1. (A) GlcN-和 GalN-NPmoc 自組裝成納米纖維網絡和微球的化學結構和示意圖，分別在本研究中進行了研究。(B) Birchall 等人先前報道的 GlcN-和 GalN-Fmoc 的化學結構。(C) GlcN-NPmoc (MMFFs) 的能量最小化自組裝結構源自 N-乙酰基-α-d-葡糖胺 (α-D-GlcNAc, ACGLUA10) 的單晶結構，顯示在左側。不存在反平行和叉指自組裝結構的可能性，但不應排除。 α-d-GlcNAc 和 N-乙酰-α-d-半乳糖胺（α-d-GalNAc，AGALAM10）的晶體結構示意圖如右圖所示。

圖 2. (A) 使用 100 mM HEPES-NaOH (pH 7.4) 制備的 GlcN-NPmoc 水凝膠的照片 (i) 含或 (ii) 不含 DMSO (5.0 vol%)，(iii) milli-Q 水，(iv) 磷酸鹽緩沖鹽水，和 (v) 使用含有 DMSO（5.0 vol%）的 100 mM HEPES-NaOH（pH 7.4）制備的 GalN-NPmoc 分散體（sol）。[GlcN-或GalN-NPmoc] = 0.75 wt%。(B) 頻率和應變掃描（頻率掃描為 0.20% 染色，應變掃描為 1.0 rad s^–1）GlcN-NPmoc 水凝膠的流變特性 {[GlcN-NPmoc] = 0.75 和 1.0 wt%，100 mM HEPES-NaOH（ pH 7.4) 含有 DMSO (5.0 vol%)：G，儲能模量；G，損耗模量}在 25 °C。

圖 3. (i) GlcN-NPmoc 水凝膠和 (ii) GalN-NPmoc 分散體 (sol) 的代表性 (A) TEM 和 (B) CLSM 圖像。

圖 4. 用尼羅紅（左，品紅色）或 NBD-H（右，綠色）染色的 (A) GlcN-NPmoc 水凝膠和 (B) GalN-NPmoc 分散體（溶膠）的代表性 CLSM 圖像。(C)有或沒有尼羅紅染色的 GalN-NPmoc 微球（從 DIC 圖像評估）大小的直方圖分析。(D) 尼羅紅和 NBD-H 的化學結構以及 GlcN-NPmoc（自組裝或非自組裝）和 NBD-H 之間的反應方案，這應該通過腙鍵形成產生熒光分子。

圖 5. (A) GlcN-NPmoc 水凝膠 [1.0 wt % (28 mM), 100 mM HEPES-NaOH (pH 7.4), 100 μL] 在添加含有 Na₂S₂O₄ 或Na₂S₂O₄的水溶液 (100 μL) 之前和之后的照片 (20 equiv) 或 TCEP (1.0 equiv) 作為室溫下的外部刺激。(B)GlcN-NPmoc 水凝膠的 CD 光譜和 (C) CLSM 圖像 [1.0 wt % (28 mM), 100 mM HEPES-NaOH (pH 7.4)] (i) 加入 Na₂S₂O₄ 之前和之后 (ii) 20 當量）在室溫下。(D)方案顯示了 GlcN-NPmoc 水凝膠的 Na2S2O4 響應凝膠到溶膠的轉變以及 GlcN-NPmoc 分子的相應化學轉化。

【總結】

該團隊開發了一種基于葡萄糖胺的超分子水凝膠劑，能夠通過水自組裝自發形成超分子納米纖維，從而產生還原響應的超分子水凝膠。這種緊湊但模塊化的分子設計水凝膠劑，可以使用兩種市售化合物作為最少起始材料一步合成，是最簡單的低分子量超分子水凝膠劑之一，可提供還原響應性超分子水凝膠。該模塊化分子設計的穩健性及其合成簡單性可以進一步開發具有改進性能和功能的各種還原響應水性納米和軟材料。例如，應進一步探索半乳糖胺基分子的超分子微球的性質和功能；然而，這超出了本文關注超分子水凝膠的范圍。此外，刺激響應性超分子水凝膠的生物應用，如再生醫學和化妝品，在不久的將來可能成為研究的目標。

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