Nature重磅 | 水凝膠生物材料獲新突破！
天然的承重材料（例如，肌腱）具有約70％的高含水量，但即使每年使用超過(guò)100萬(wàn)次循環(huán)，也仍然堅(jiān)韌不拔，這是由于在多個(gè)長(zhǎng)度范圍內(nèi)各向異性結(jié)構(gòu)的分層組合所致的。
水凝膠是一類廣泛的材料，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)由交聯(lián)聚合物或凝膠組成。它們有望用作替代組織，可以用于暫時(shí)閉合傷口，也可以作為長(zhǎng)期甚至永久的解決方案。另外，凝膠可用于軟機(jī)器人和可穿戴電子設(shè)備。
目前，合成水凝膠已通過(guò)電紡絲、擠壓、復(fù)合、冷凍鑄造、自組裝和機(jī)械拉伸等方法制備的，以提高其力學(xué)性能。然而，與肌腱相比，許多具有相同高含水量的水凝膠并不表現(xiàn)出高強(qiáng)度、韌性或抗疲勞性。此外，聚合物聚集態(tài)的改變可以通過(guò)簡(jiǎn)單添加特定離子來(lái)實(shí)現(xiàn)，這種稱之為Hofmeister效應(yīng)，其中不同的離子具有不同的沉淀聚合物的能力。
成果簡(jiǎn)介鑒于此，加州大學(xué)洛杉磯分校賀曦敏教授等人采用了以前并未使用過(guò)的分子和結(jié)構(gòu)工程方法的組合，即使用冷凍輔助鹽析處理產(chǎn)生多長(zhǎng)度尺度的分層水凝膠結(jié)構(gòu)的策略來(lái)制備水凝膠。這種新方法來(lái)制備出的合成生物材料可以模仿肌腱和其他生物組織的內(nèi)部結(jié)構(gòu)、拉伸性、強(qiáng)度和耐久性。
此外，這些水凝膠可用于制備比天然組織還要堅(jiān)韌10倍的人造腱、韌帶和軟骨。盡管水凝膠主要包含水而含有少量的聚合物（約10％的聚合物），但它們比100％聚合物的凱夫拉爾和橡膠更耐用。在此之前，在含水聚合物中從未實(shí)現(xiàn)過(guò)這種突破。新型水凝膠還可為植入式或可穿戴醫(yī)療設(shè)備提供涂層，以改善其貼合性、舒適性和長(zhǎng)期性能。這項(xiàng)工作展示了一種與天然生物組織相當(dāng)甚至比其強(qiáng)大的人造生物材料的前景廣闊的途徑。成果發(fā)表在Nature期刊上。
雙管齊下研究人員在此使用了雙管齊下的方法來(lái)增強(qiáng)現(xiàn)有水凝膠的強(qiáng)度，并使用聚乙烯醇（一種已經(jīng)獲得美國(guó)FDA批準(zhǔn)的材料）制造水凝膠原型。
1）首先，研究人員使用了一種稱為“冷凍澆鑄”的方法，這種固化過(guò)程會(huì)產(chǎn)生類似于海綿的多孔且濃縮的聚合物。2）其次，他們使用“鹽析”處理將聚合物鏈聚集并結(jié)晶成堅(jiān)固的原纖維。由此產(chǎn)生的新型水凝膠具有一系列跨越多個(gè)不同尺度的連接結(jié)構(gòu)（從分子水平到幾毫米）。這些多重結(jié)構(gòu)的層次結(jié)構(gòu)類似于生物對(duì)應(yīng)結(jié)構(gòu)，使材料更堅(jiān)固、更可拉伸。
參考文獻(xiàn)：Hua, M., Wu, S., Ma, Y. et al. Strong tough hydrogels via the synergy of freeze-casting and salting out. Nature 590, 594–599 (2021).https://doi.org/10.1038/s41586-021-03212-z
水凝膠是一類廣泛的材料，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)由交聯(lián)聚合物或凝膠組成。它們有望用作替代組織，可以用于暫時(shí)閉合傷口，也可以作為長(zhǎng)期甚至永久的解決方案。另外，凝膠可用于軟機(jī)器人和可穿戴電子設(shè)備。
目前，合成水凝膠已通過(guò)電紡絲、擠壓、復(fù)合、冷凍鑄造、自組裝和機(jī)械拉伸等方法制備的，以提高其力學(xué)性能。然而，與肌腱相比，許多具有相同高含水量的水凝膠并不表現(xiàn)出高強(qiáng)度、韌性或抗疲勞性。此外，聚合物聚集態(tài)的改變可以通過(guò)簡(jiǎn)單添加特定離子來(lái)實(shí)現(xiàn)，這種稱之為Hofmeister效應(yīng)，其中不同的離子具有不同的沉淀聚合物的能力。
成果簡(jiǎn)介鑒于此，加州大學(xué)洛杉磯分校賀曦敏教授等人采用了以前并未使用過(guò)的分子和結(jié)構(gòu)工程方法的組合，即使用冷凍輔助鹽析處理產(chǎn)生多長(zhǎng)度尺度的分層水凝膠結(jié)構(gòu)的策略來(lái)制備水凝膠。這種新方法來(lái)制備出的合成生物材料可以模仿肌腱和其他生物組織的內(nèi)部結(jié)構(gòu)、拉伸性、強(qiáng)度和耐久性。
此外，這些水凝膠可用于制備比天然組織還要堅(jiān)韌10倍的人造腱、韌帶和軟骨。盡管水凝膠主要包含水而含有少量的聚合物（約10％的聚合物），但它們比100％聚合物的凱夫拉爾和橡膠更耐用。在此之前，在含水聚合物中從未實(shí)現(xiàn)過(guò)這種突破。新型水凝膠還可為植入式或可穿戴醫(yī)療設(shè)備提供涂層，以改善其貼合性、舒適性和長(zhǎng)期性能。這項(xiàng)工作展示了一種與天然生物組織相當(dāng)甚至比其強(qiáng)大的人造生物材料的前景廣闊的途徑。成果發(fā)表在Nature期刊上。
雙管齊下研究人員在此使用了雙管齊下的方法來(lái)增強(qiáng)現(xiàn)有水凝膠的強(qiáng)度，并使用聚乙烯醇（一種已經(jīng)獲得美國(guó)FDA批準(zhǔn)的材料）制造水凝膠原型。
1）首先，研究人員使用了一種稱為“冷凍澆鑄”的方法，這種固化過(guò)程會(huì)產(chǎn)生類似于海綿的多孔且濃縮的聚合物。2）其次，他們使用“鹽析”處理將聚合物鏈聚集并結(jié)晶成堅(jiān)固的原纖維。由此產(chǎn)生的新型水凝膠具有一系列跨越多個(gè)不同尺度的連接結(jié)構(gòu)（從分子水平到幾毫米）。這些多重結(jié)構(gòu)的層次結(jié)構(gòu)類似于生物對(duì)應(yīng)結(jié)構(gòu)，使材料更堅(jiān)固、更可拉伸。
圖|HA-PVA水凝膠的制備和層次結(jié)構(gòu)
性能卓越產(chǎn)生的聚乙烯醇水凝膠是高度各向異性的，包括微米級(jí)的蜂窩狀孔壁，其又包含相互連接的納米纖維網(wǎng)絡(luò)。他們測(cè)試了它的耐用性，在30,000次拉伸測(cè)試后沒(méi)有發(fā)現(xiàn)退化的跡象。在光照下，新的水凝膠產(chǎn)生了逼真的微光，類似于真實(shí)的肌腱，證實(shí)了凝膠中形成的微/納米結(jié)構(gòu)。
圖|HA-PVA水凝膠的力學(xué)性能和結(jié)構(gòu)演變
這些水凝膠的水含量為70％-95％，但其性能優(yōu)于其他堅(jiān)韌水凝膠甚至天然肌腱；例如，極限應(yīng)力為23.5±2.7 MPa，應(yīng)變水平達(dá)2900±450％，韌性為210±13 MJ/m3，斷裂能為170±8 kJ/m3，疲勞極限為10.5±1.3 kJ/m2。除了生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用之外，由于水凝膠的靈活性，這種進(jìn)步還可能為操作無(wú)數(shù)次循環(huán)的外科手術(shù)機(jī)器或生物電子學(xué)以及以前無(wú)法實(shí)現(xiàn)的3D打印帶來(lái)潛力。
圖|可調(diào)節(jié)機(jī)械性能和通用性
小結(jié)綜上所述，研究人員利用冷凍輔助鹽析處理，開(kāi)發(fā)出具有高強(qiáng)度、韌性、可拉伸性和抗疲勞性的層次結(jié)構(gòu)水凝膠。考慮到Hofmeister效應(yīng)在各種聚合物和溶劑體系中都存在，所提出的策略并不局限于本文所提出的體系�？梢灶A(yù)見(jiàn)，借助于這一策略，原本較弱的水凝膠可以應(yīng)用于醫(yī)療、機(jī)器人、能源和增材制造等領(lǐng)域。參考文獻(xiàn)：Hua, M., Wu, S., Ma, Y. et al. Strong tough hydrogels via the synergy of freeze-casting and salting out. Nature 590, 594–599 (2021).https://doi.org/10.1038/s41586-021-03212-z
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